Cat Stevens Tributo en Chile

Georgiou empezó a interpretar sus canciones en locales de Londres. Inicialmente trató de formar una banda, pero pronto se dio cuenta de que prefería ser un solista. El nombre artístico «Cat Stevens» surgió porque su novia decía que tenía ojos de gato.​ En 1966, con tan solo 18 años, impresionó al mánager y productor Mike Hurst, el cual le posibilitó la grabación de un demo. Los primeros sencillos se convirtieron sorpresivamente en un éxito. «I Love My Dog» se logró ubicar en la posición No. 28 en la lista UK Singles Chart y «Matthew and Son», canción que daría nombre a su primer larga duración, ocupó la segunda posición en el Reino Unido.​ «I’m Gonna Get Me a Gun» fue su segundo Top 10 en el Reino Unido, y el álbum Matthew and Son se ubicó en la séptima posición de la lista UK Albums Chart.​

Durante los siguientes dos años, Stevens grabó y salió de gira con una gran variedad de músicos y logró ubicar algunos de sus sencillos en las listas de éxitos británicas.​ Gran parte de dicho éxito se le atribuye a la estación radial pirata Wonderful Radio London, que emitía constantemente la música del cantautor. Su álbum de finales de 1967 New Masters no pudo ingresar en las listas del Reino Unido. Esta producción es notable por contener la canción «The First Cut Is the Deepest», composición que Stevens vendió a la cantante de soul P. P. Arnold y que se convirtió en un gran éxito para ella³²​ y para otros artistas como Keith Hampshire, Rod Stewart, James Morrison y Sheryl Crow.​